Preparation of P(3HB-CO-4HB) based materials and polysaccharide nanoparticles

Abstract

Aquesta tesi presenta la síntesi i la caracterització estructural de pel·lícules compostes pel copolímer biodegradable P(3HB-co-4HB), així com nanopartícules de base polisacàrida formulades a partir de carboximetilcel·lulosa (CMC) i quitosà. Els materials amb morfologia de pel·lícula van ser fabricats mitjançant tècniques de vessament amb dissolvent i electrofilamentació. Les nanopartícules CMC-quitosà es van obtenir mitjançant encreuament iònic facilitat per àcid fumàric. La caracterització es va dur a terme utilitzant FTIR, SEM, TEM i DLS, per tal d’avaluar les propietats químiques, morfològiques i dimensionals dels materials. Les nanopartícules optimitzades van mostrar una morfologia esfèrica, una mida mitjana inferior a 200 nm i una distribució uniforme. Les fibres electrofilades van presentar una flexibilitat mecànica superior, mentre que les pel·lícules formades per motlle van exhibir estructures més cristal·lines. L’anàlisi FTIR va confirmar l’estabilitat química del copolímer P(3HB-co-4HB) i l’eliminació efectiva de l’àcid fòrmic després del processament. Els assaigs mecànics van revelar diferències significatives en el mòdul de Young entre les mostres electrofilades i les motllades, atribuïdes a les variacions en l'alineació de les fibres i les condicions de processament. Des d’una perspectiva de sostenibilitat, tots els components compleixen els principis de la química verda, ajustant-se als criteris ISO, FDA i OCDE. Les consideracions del cicle de vida suggereixen una empremta ecològica reduïda, i el sistema dona suport a diversos Objectius de Desenvolupament Sostenible (ODS) de l’ONU. La naturalesa biodegradable, biocompatible i estructuralment adaptable dels materials desenvolupats els converteix en candidats prometedors per a aplicacions com apòsits avançats per a ferides i materials bioactius absorbents.

Esta tesis presenta la síntesis y caracterización estructural de películas compuestas por el copolímero biodegradable P(3HB-co-4HB), así como nanopartículas basadas en polisacáridos formuladas a partir de carboximetilcelulosa (CMC) y quitosano. Los materiales con morfología de película fueron fabricados mediante técnicas de moldeo por vertido con disolvente y electrohilado. Las nanopartículas CMC–quitosano se obtuvieron mediante reticulación iónica facilitada por ácido fumárico. La caracterización se realizó mediante FTIR, SEM, TEM y DLS para evaluar las propiedades químicas, morfológicas y dimensionales de los materiales. Las nanopartículas optimizadas mostraron una morfología esférica, tamaño promedio inferior a 200 nm y distribución uniforme. Las fibras electrohiladas exhibieron una mayor flexibilidad mecánica, mientras que las películas moldeadas presentaron estructuras más cristalinas. El análisis FTIR confirmó la estabilidad química del copolímero P(3HB-co-4HB) y la eliminación exitosa del ácido fórmico tras el procesamiento. Las pruebas mecánicas revelaron diferencias significativas en el módulo de Young entre las muestras moldeadas y electrohiladas, atribuibles a la alineación de las fibras y a las condiciones de procesamiento. Desde una perspectiva de sostenibilidad, todos los componentes cumplen con los principios de la química verde, ajustándose a los criterios de ISO, FDA y OCDE. El análisis del ciclo de vida sugiere una huella ecológica reducida, y el sistema contribuye a múltiples Objetivos de Desarrollo Sostenible (ODS) de la ONU. La naturaleza biodegradable, biocompatible y estructuralmente adaptable de los materiales desarrollados los posiciona como candidatos prometedores para aplicaciones en apósitos avanzados para heridas y materiales absorbentes bioactivos.

This thesis presents the synthesis and structural characterization of films composed of the biodegradable copolymer P(3HB-co-4HB), as well as polysaccharide-based nanoparticles formulated from carboxymethyl cellulose (CMC) and chitosan. Film-like materials were fabricated via solvent casting and electrospinning techniques. CMCchitosan nanoparticles were achieved through ionic crosslinking facilitated by fumaric acid. Characterization was performed using FTIR, SEM, TEM, and DLS analyses to assess the chemical, morphological, and dimensional properties of the materials. The optimized nanoparticles demonstrated spherical morphology, sub-200 nm average size, and uniform distribution. Electrospun fibres exhibited superior mechanical flexibility, while cast-molded films showed more crystalline structures. FTIR analysis confirmed the chemical stability of P(3HB-co-4HB) and the successful removal of formic acid post-processing. Mechanical testing revealed significant differences in Young’s modulus between cast and electrospun samples due to variations in fiber alignment and processing conditions. From a sustainability standpoint, all components align with green chemistry principles, meeting ISO, FDA, and OECD criteria. Life cycle considerations suggest reduced ecological footprint, and the system supports multiple UN Sustainable Development Goals (SDGs). The biodegradable, biocompatible, and structurally adaptive nature of the developed materials renders them promising candidates for applications in advanced wound dressings and bioactive absorbent materials.