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00925njm 22002777a 4500 dc Asensio Martínez, Alberto author 2024-06-27 El present document descriu el treball d'investigació fet per l'autor, en el que s'ha sintetitzat in situ quatre fases secundàries que poden formar-se sobre el combustible nuclear gastat (uranat de cesi, molibdat de cesi, uranat de calci i uranat de sodi). Aquestes fases secundàries han sigut caracteritzades mitjançant tres tècniques analítiques diferents: espectroscòpia Raman, difracció de raigs X i microscòpia electrònica d'escombratge. Els compostos sòlids que formen aquestes fases secundàries s'han diluït en diferents condicions químiques per estudiar la solubilitat de l'urani, del cesi i el molibdè respectivament, simulant possibles condicions d'un repositori geològic profund. Els resultats de la caracterització han sigut comparats amb la bibliografia per poder determinar que la formació del uranat de cesi i uranat de sodi han sigut gratament satisfactòries, que en la formació d'uranat de calci s'ha pogut formar més d'una fase de calci i urani oxidat, i finalment que, en la síntesi del molibdat de cesi, no es pot confirmar que s'hagi sintetitzat exactament la fase específica d'interès. També s'ha determinat mitjançant l'anàlisi d'espectroscòpia de masses per plasma acoblat inductivament, que la presència de bicarbonat de sodi afavoreix la dissolució de l'urani, que augmentant el pH des d'11 fins a 13 aquesta també augmenta i que la solubilitat del cesi i el molibdè en el molibdat de cesi és superior a la de l'urani en els uranats en les mateixes condicions químiques. El presente documento describe el trabajo de investigación realizado por el autor, en el que se han sintetizado in situ cuatro fases secundarias que pueden formarse sobre el combustible nuclear gastado (uranato de cesio, molibdato de cesio, uranato de calcio y uranato de sodio). Estas fases secundarias han sido caracterizadas mediante tres técnicas analíticas diferentes: espectroscopia Raman, difracción de rayos X y microscopia electrónica de barrido. Los compuestos sólidos que forman estas fases secundarias se diluyeron en diferentes condiciones químicas para estudiar la solubilidad del uranio, del cesio y molibdeno en dichas fases respectivamente, simulando posibles condiciones de un almacenamiento geológico profundo. Los resultados de la caracterización han sido comparados con la bibliografía para determinar que la formación del uranato de cesio y uranato de sodio han sido gratamente satisfactorias, que en la formación de uranato de calcio se ha podido generar más de una fase de calcio y uranio oxidado, y por último que, en la síntesis de molibdato de cesio, no se puede confirmar que se haya sintetizado exactamente la fase específica de interés. También se ha determinado mediante el análisis por espectroscopia de masas por plasma acoplado inductivamente, que la presencia de bicarbonato de sodio favorece la disolución de uranio, que aumentando el pH de 11 hasta 13 esta también aumenta y que la solubilidad del cesio y molibdeno en el molibdato de cesio es superior a la del uranio en los uranatos en las mismas condiciones químicas. El presente documento describe el trabajo de investigación realizado por el autor, en el que se han sintetizado in situ cuatro fases secundarias que pueden formarse sobre el combustible nuclear gastado (uranato de cesio, molibdato de cesio, uranato de calcio y uranato de sodio). Estas fases secundarias han sido caracterizadas mediante tres técnicas analíticas diferentes: espectroscopia Raman, difracción de rayos X y microscopia electrónic This paper describes the research work carried out by the author, in which four secondary phases that can form on spent nuclear fuel (cesium uranate, cesium molybdate, calcium uranate and sodium uranate) have been synthesized in situ. These secondary phases have been characterized by three different analytical techniques: Raman spectroscopy, X-ray diffraction and scanning electron microscopy. The solid compounds forming these secondary phases were diluted in different chemical conditions to study the solubility of uranium, cesium and molybdenum in these phases respectively, simulating possible conditions of a deep geological storage. The results of the characterization have been compared with the literature to determine that the formation of cesium uranate and sodium uranate have been satisfactorily successful, that in the formation of calcium uranate it has been possible to generate more than one phase of calcium and oxidized uranium, and finally that, in the synthesis of cesium molybdate, it cannot be confirmed that the specific phase of interest has been synthesized exactly. It has been determined by inductively coupled plasma mass spectroscopy analysis that the presence of sodium bicarbonate favors uranium dissolution, that increasing the pH from 11 to 13 also increases it and that the solubility of cesium and molybdenum in cesium molybdate is higher than that of uranium in uranates under the same chemical conditions. Àrees temàtiques de la UPC::Enginyeria química Spent reactor fuels Nuclear fuels -- Storage Radioactive wastes disposal Deep geologic disposal Almacenamiento geoólogico profundo Combustible nuclear gastado Espectroscopia Fases Secundarias Radioactividad Solubilidad Uranio. Combustibles nuclears gastats Combustibles nuclears -- Emmagatzematge Emmagatzematge geològic profund Residus radioactius -- Eliminació Síntesis, caracterización y estudio de la solubilidad de fases secundarias que pueden formarse sobre el combustible nuclear gastado